Constellation, le dépôt institutionnel de l'Université du Québec à Chicoutimi

Résumé

La diversité de la nature chimique des liquides isolants biodégradables, associée à des architectures moléculaires et à des polarités spécifiques selon les familles de fluides, conditionne de manière déterminante leur comportement en service. Tout au long du fonctionnement du transformateur, le fluide isolant est soumis à des contraintes thermiques, électriques et oxydatives qui accélèrent les processus de dégradation, entraînant une modification de sa composition chimique initiale par la formation de sous-produits de dégradation, conduisant à une altération progressive de ses propriétés physico-chimiques. Dans ce contexte, la détection et l’analyse, de certains gaz produits dissous, ainsi que et leur répartition constituent non seulement des signaux précoces de défauts, mais aussi de la dégradation du système d’isolation des transformateurs. Or, cette méthode, pourtant largement utilisée pour le diagnostic des transformateurs de puissance, demeure essentiellement fondée sur des approches statistiques. En pratique, les mêmes outils et critères d’interprétation sont appliqués indépendamment de l’état réel de dégradation de l’huile en conditions d’exploitation. Cette approche limite la prise en compte des mécanismes physico-chimiques gouvernant la formation des gaz. Par ailleurs, bien que les phénomènes de thermo-oxydation des liquides isolants soient bien documentés, le rôle spécifique de l’oxygène dissous dans les mécanismes de génération des gaz lors des défauts de transformateur reste encore insuffisamment exploré. Cette thèse a pour objectif principal d’approfondir la compréhension de l’impact de l’évolution de la composition chimique sur la tendance à la formation de gaz des liquides isolants biodégradables utilisés dans les transformateurs. Plus précisément, ce travail vise à analyser le degré de corrélation entre le comportement de formation des gaz et les principaux marqueurs de dégradation des liquides diélectriques, à savoir l’indice d’acidité (TAN), le facteur de dissipation diélectrique (tan δ) et la tension interfaciale, ainsi qu’à évaluer l’influence de la teneur en oxygène dissous sur les mécanismes de génération des gaz sous différents types de défauts. Pour atteindre ces objectifs, une étude expérimentale a été menée en faisant varier la composition chimique de différents liquides isolants biodégradables, incluant un liquide bio hydrocarboné, un ester synthétique (SE) et un ester naturel (NE). Ces variations sont caractérisées par différents états de vieillissement thermique ainsi que par des niveaux contrôlés de concentration d’oxygène dissous. Des défauts électriques et thermiques d’intensité variable sont ensuite appliqués aux fluides afin de générer des gaz, dont les profils sont analysés à l’aide des triangles et pentagones de Duval. Les résultats de cette recherche démontrent que la formation des gaz dans les liquides isolants biodégradables est avant tout gouvernée par leur structure moléculaire et par l’évolution de leur état chimique en service. Les fortes corrélations établies entre les profils de gaz et les marqueurs de dégradation révèlent que la signature gazeuse reflète principalement l’état du fluide, et non uniquement la nature du défaut. De plus, l’oxygène dissous oriente les voies réactionnelles vers des mécanismes oxydatifs, ce qui réduit certains gaz combustibles et augmente les oxydes de carbone. Par conséquent, prendre en compte les modifications de l’état chimique du fluide constitue un levier déterminant pour améliorer la fiabilité et la pertinence du diagnostic par analyse des gaz dissous, tant pour les liquides minéraux que pour les liquides non minéraux.

The diversity of the chemical nature of biodegradable insulating liquids, associated with distinct molecular architectures and polarities depending on the fluid family, plays a determining role in their in-service behaviour. Throughout transformer operation, the insulating fluid is subjected to thermal, electrical, and oxidative stresses that accelerate degradation processes, leading to changes in its initial chemical composition through the formation of degradation by-products, and resulting in a progressive deterioration of its physicochemical properties. In this context, the detection and analysis of selected dissolved gases and their distribution constitute not only an early indicator of faults but also of the degradation of transformer insulation systems. However, although this method is widely used for power transformer diagnostics, it remains largely based on statistical approaches. In practice, the same diagnostic tools and interpretation criteria are applied regardless of the actual degradation state of the oil under operating conditions. This limits the consideration of the physicochemical mechanisms governing gas formation. Moreover, while thermo-oxidative aging phenomena of insulating liquids are well documented, the specific role of dissolved oxygen in gas generation mechanisms under transformer fault conditions remains insufficiently explored. The main objective of this thesis is to deepen the understanding of the impact of chemical composition evolution on the gas formation tendency of biodegradable insulating liquids used in transformers. More specifically, this work aims to analyze the degree of correlation between gas formation behaviour and the main degradation markers of dielectric liquids namely total acid number (TAN), dielectric dissipation factor (tan δ), and interfacial tension (IFT) as well as to assess the influence of dissolved oxygen content on gas generation mechanisms under different types of faults. To achieve these objectives, an experimental study was conducted by varying the chemical composition of different biodegradable insulating liquids, including a bio-hydrocarbon (Bio-MO), a synthetic ester (SE), and a natural ester (NE). These variations were characterized by different thermal aging states and controlled levels of dissolved oxygen concentration. Electrical and thermal faults of varying intensity were then applied to the fluids to generate gases, whose profiles were analyzed using Duval triangles and pentagons. The results of this research demonstrate that gas formation in biodegradable insulating liquids is primarily governed by their molecular structure and by the evolution of their chemical state during service. Strong correlations established between gas profiles and TAN, tan δ, and IFT that the gas signature mainly reflects the condition of the fluid rather than solely the nature of the fault. Furthermore, dissolved oxygen directs reaction pathways toward oxidative mechanisms, leading to a reduction in certain combustible gases and an increase in carbon oxides. Consequently, accounting for changes in the chemical state of the fluid constitutes a key lever for improving the reliability and relevance of dissolved gas analysis diagnostics, for both mineral and non-mineral insulating liquids.